近日,我校材料与化工学院副教授陈毅征课题组在双氧水绿色高效制备方面取得了重要进展,相关研究成果发表在材料领域高水平期刊《Advanced Functional Materials》(中科院一区,自然指数期刊,IF=19.9)上。我校副教授陈毅征、中南民族大学教授张泽会和湘潭大学副教授宋亭为共同通讯作者,我校为论文的第一单位。该工作依托环境催化与废弃物再生化湖南省重点实验展开,研究工作得到湖南省科技厅柔性引才等项目的支持。
过氧化氢是广泛应用的绿色氧化剂。利用太阳能驱动水和氧气合成过氧化氢具有可持续发展潜力,但现有光催化剂难以兼顾可见光利用、电荷分离和高选择性两电子氧还原,在海水等复杂水源中还面临活性与稳定性挑战。因此,如何通过结构设计协同调控电荷行为、氧还原微环境与催化剂—水界面,是实现过氧化氢高效光合成的关键问题。
本研究通过亚化学计量[4+3]聚合,构筑了含丙烯腈、苯并噁二唑基团及未反应醛基的共价有机框架。苯并噁二唑周围的局域电子富集有利于氧气还原,丙烯腈功能化促进电荷分离,使载流子寿命由1.50 ns延长至17.94 ns;增强的亲水性则促进界面水富集。三者协同提升了两电子氧还原合成过氧化氢的效率。
在无牺牲剂的纯水体系中,TAQ-COF表现出优异的可见光催化活性;在海水中仍保持约93%的相对活性,且具有良好的循环稳定性和抗菌效果。该研究为面向复杂水环境的有机光催化剂设计提供了新思路。
(审核:周娟玲 徐粤宇 刘洞波)